Research Progress on Solidification of Radioactive Waste by Phosphoric Acid-Based Geopolymers

doi:10.16552/j.cnki.issn1001-1625.2026.0091

Abstract

Abstract:

Phosphoric acid-based geopolymers exhibit great application potential for radioactive waste solidification due to their excellent mechanical properties， high resistance for high temperature， and corrosion resistance. However， the immobilization mechanism of phosphoric acid-based geopolymers is complex， and related research starts relatively late， resulting in insufficiently systematic technical research and a lack of in-depth understanding of the immobilization mechanism. This paper analyzes the research progress in the field of phosphoric acid-based geopolymers for immobilizing different types of ions and wastes， and evaluates their immobilization performance by comparing the immobilization mechanisms with those of ordinary Portland cement and alkali-activated geopolymers. In addition， based on the current research progress and trends， this paper discusses the existing problems and future research directions in the application of phosphoric acid-based geopolymers for radioactive waste immobilization， providing insights for the further research and development of phosphoric acid-based geopolymer solidification technology.

Key words: phosphoric acid-based geopolymer, radioactive waste, metakaolin, waste solidification, immobilization mechanism

CLC Number:

TL941

QIN Yongbo, ZHANG Li, GUO Xiliang, WANG Ji, REN Yafeng, HAN Xu, YANG Zijie, YAN Xiaojun, GAO Chao. Research Progress on Solidification of Radioactive Waste by Phosphoric Acid-Based Geopolymers[J]. BULLETIN OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY, 2026, 45(8): 2737-2748.

Figures/Tables 5

Fig.1 Reaction mechanism of PGP［5］

Fig.2 Speciation of phosphate in aqueous solution at different pH values

Table 1 Immobilization mechanisms of PGP for different types of ions

离子类型	原材料	PGP特性	固化机理分析	参考文献
Cs⁺	偏高岭土+磷酸+CsNO₃	结构致密，孔隙率低	致密性：机械固封负电基团：静电作用	［17］
Cs⁺	偏高岭土+磷酸+CsNO₃	Cs浸出率高，抗压强度高	Cs电量低，静电作用弱 Cs均匀分布在凝胶表面	［23］
Sr²⁺	偏高岭土+磷酸+Sr（NO₃）₂	Sr浸出率低，抗压强度低	Sr电量高，静电作用强，嵌入固化体结构	［23］
Sr²⁺	偏高岭土+磷酸+磷酸三钠+SrCl₂·6H₂O	协同激发使抗压强度和 Sr固化能力提升	形成稳定Sr-O-P结构主要以内层络合固化	［24］
I^-、 $I O 3 -$ 、 $S e O 3 2 -$ 、 $S e O 4 2 -$	偏高岭土+磷酸+KI/KIO₃/K₂Se₂O₃/K₂Se₂O₄	随磷酸浓度升高表面正电荷量增加	Al溶出形成Al_VI-O Al_VI-O正电荷吸附	［29］
Pb²⁺	粉煤灰+磷酸二氢铝+Pb²⁺污染酸性土壤	PbHPO₄、Pb₃（PO₄）₂沉淀， AlPO₄凝胶	形成磷酸盐化学沉淀 AlPO₄凝胶吸附作用	［36］
Pb²⁺	粉煤灰+偏高岭土+磷酸二氢铝+ Pb²⁺污染酸性土壤	偏高岭土3%最佳形成钾长石等晶体	形成磷酸盐化学沉淀钾长石等晶体吸附	［38］
Pb²⁺、Ni²⁺、Cd²⁺	偏高岭土+磷酸+过氧化氢+ 辛基酚聚氧乙烯醇	高孔隙率泡沫结构毫米级孔径与微裂纹	H⁺与重金属离子交换 —OH表面络合作用	［31］

Table 1 Immobilization mechanisms of PGP for different types of ions

离子类型	原材料	PGP特性	固化机理分析	参考文献
Cs⁺	偏高岭土+磷酸+CsNO₃	结构致密，孔隙率低	致密性：机械固封负电基团：静电作用	［17］
Cs⁺	偏高岭土+磷酸+CsNO₃	Cs浸出率高，抗压强度高	Cs电量低，静电作用弱 Cs均匀分布在凝胶表面	［23］
Sr²⁺	偏高岭土+磷酸+Sr（NO₃）₂	Sr浸出率低，抗压强度低	Sr电量高，静电作用强，嵌入固化体结构	［23］
Sr²⁺	偏高岭土+磷酸+磷酸三钠+SrCl₂·6H₂O	协同激发使抗压强度和 Sr固化能力提升	形成稳定Sr-O-P结构主要以内层络合固化	［24］
I^-、 $I O 3 -$ 、 $S e O 3 2 -$ 、 $S e O 4 2 -$	偏高岭土+磷酸+KI/KIO₃/K₂Se₂O₃/K₂Se₂O₄	随磷酸浓度升高表面正电荷量增加	Al溶出形成Al_VI-O Al_VI-O正电荷吸附	［29］
Pb²⁺	粉煤灰+磷酸二氢铝+Pb²⁺污染酸性土壤	PbHPO₄、Pb₃（PO₄）₂沉淀， AlPO₄凝胶	形成磷酸盐化学沉淀 AlPO₄凝胶吸附作用	［36］
Pb²⁺	粉煤灰+偏高岭土+磷酸二氢铝+ Pb²⁺污染酸性土壤	偏高岭土3%最佳形成钾长石等晶体	形成磷酸盐化学沉淀钾长石等晶体吸附	［38］
Pb²⁺、Ni²⁺、Cd²⁺	偏高岭土+磷酸+过氧化氢+ 辛基酚聚氧乙烯醇	高孔隙率泡沫结构毫米级孔径与微裂纹	H⁺与重金属离子交换 —OH表面络合作用	［31］

Table 2 Comprehensive comparison of performance of OPC， AAG， and PGP in solidifying radioactive waste

性能		OPC	AAG	PGP
抗压强度		大于42 MPa（强度等级42.5水泥应用最广泛）	最高可达117 MPa^［55］	最高在146~166 MPa 相同液固比、养护温度下抗压强度比AAG高30 MPa
耐腐蚀性能	耐酸	水化产物易溶解于酸，导致结构疏松、强度大幅下降	渗透性低，阻止酸性介质渗透；粉煤灰、矿渣体系钙可能形成溶解性钙盐^［56］	致密网络结构阻滞渗透，无易溶钙盐生成，耐酸性最强
	耐硫酸盐侵蚀	硫酸盐与水化产物反应生成钙矾石和石膏，体积膨胀导致开裂、强度下降	原材料含钙，导致一定程度膨胀性产物生成	耐硫酸盐侵蚀性优异，优于OPC和PGP^［57］
	耐氯离子渗透	毛细孔连通性强，氯离子易通过扩散渗透	通过物理吸附+C-A-S-H凝胶结合氯离子^［58］	以物理吸附为主
耐高温性能		耐高温性较差，低温区间相对稳定，高温快速劣化	耐高温性优良，中高温（≤800 ℃）稳定性突出；矿渣基体系热稳定性略低	耐高温性最佳，高温（≤1 050 ℃）强度最稳定^［57］
核素浸出性	Cs	高碱环境下迁移性强，难以有效固化，需额外添加材料	通过离子交换，电荷平衡和机械固封有效固化Cs	凝胶负电基团静电吸附，低孔隙率机械固封效果显著
	Sr	通过化学沉淀和机械固封固化Sr	通过离子交换、电荷平衡和机械固封固化Sr，高Sr含量下长时间浸出结构受损	通过化学络合、电荷平衡和机械固封固化Sr，结构稳定不易破坏
	阴离子核素	仅通过机械固封，阴离子核素迁移快，需添加吸附剂辅助固化	结构整体带负电，形成排斥作用，仅通过机械固封和少量表面正电位点结合	结构呈电中性，正电基团静电吸附阴离子核素；机械固封效果优异
废物包容能力	含硼废物	硼强烈抑制水泥水化反应，导致缓凝，强度降低，发展慢	硼酸盐部分参与反应；阻碍缩聚过程，导致缓凝	硼酸盐部分参与反应，生成非晶态磷酸硼，废物包容率比AAG提升约3倍
	废树脂	质量包容率为15%~20%	质量包容率为25%~35%	质量包容率最高达到40%
	有机废液	有机组分强烈抑制水泥水化反应；对TBP/OK质量包容率15%左右，强度仅为11.4 MPa	部分极性有机液体难以固化，易导致抗压强度显著下降^［59］	与有机相相容性好，无明显聚合抑制效应；质量包容率18%时抗压强度达59.19 MPa

Table 2 Comprehensive comparison of performance of OPC， AAG， and PGP in solidifying radioactive waste

性能		OPC	AAG	PGP
抗压强度		大于42 MPa（强度等级42.5水泥应用最广泛）	最高可达117 MPa^［55］	最高在146~166 MPa 相同液固比、养护温度下抗压强度比AAG高30 MPa
耐腐蚀性能	耐酸	水化产物易溶解于酸，导致结构疏松、强度大幅下降	渗透性低，阻止酸性介质渗透；粉煤灰、矿渣体系钙可能形成溶解性钙盐^［56］	致密网络结构阻滞渗透，无易溶钙盐生成，耐酸性最强
	耐硫酸盐侵蚀	硫酸盐与水化产物反应生成钙矾石和石膏，体积膨胀导致开裂、强度下降	原材料含钙，导致一定程度膨胀性产物生成	耐硫酸盐侵蚀性优异，优于OPC和PGP^［57］
	耐氯离子渗透	毛细孔连通性强，氯离子易通过扩散渗透	通过物理吸附+C-A-S-H凝胶结合氯离子^［58］	以物理吸附为主
耐高温性能		耐高温性较差，低温区间相对稳定，高温快速劣化	耐高温性优良，中高温（≤800 ℃）稳定性突出；矿渣基体系热稳定性略低	耐高温性最佳，高温（≤1 050 ℃）强度最稳定^［57］
核素浸出性	Cs	高碱环境下迁移性强，难以有效固化，需额外添加材料	通过离子交换，电荷平衡和机械固封有效固化Cs	凝胶负电基团静电吸附，低孔隙率机械固封效果显著
	Sr	通过化学沉淀和机械固封固化Sr	通过离子交换、电荷平衡和机械固封固化Sr，高Sr含量下长时间浸出结构受损	通过化学络合、电荷平衡和机械固封固化Sr，结构稳定不易破坏
	阴离子核素	仅通过机械固封，阴离子核素迁移快，需添加吸附剂辅助固化	结构整体带负电，形成排斥作用，仅通过机械固封和少量表面正电位点结合	结构呈电中性，正电基团静电吸附阴离子核素；机械固封效果优异
废物包容能力	含硼废物	硼强烈抑制水泥水化反应，导致缓凝，强度降低，发展慢	硼酸盐部分参与反应；阻碍缩聚过程，导致缓凝	硼酸盐部分参与反应，生成非晶态磷酸硼，废物包容率比AAG提升约3倍
	废树脂	质量包容率为15%~20%	质量包容率为25%~35%	质量包容率最高达到40%
	有机废液	有机组分强烈抑制水泥水化反应；对TBP/OK质量包容率15%左右，强度仅为11.4 MPa	部分极性有机液体难以固化，易导致抗压强度显著下降^［59］	与有机相相容性好，无明显聚合抑制效应；质量包容率18%时抗压强度达59.19 MPa

Table 3 Analysis of curing condition for PGP preparation

序号	原材料体系	养护条件	抗压强度/MPa	参考文献
1	偏高岭土+H₃PO₄	50 ℃ 1 d+室温27 d	98.8	［17］
2	偏高岭土+H₃PO₄	室温 28 d	93.8	［18］
3	偏高岭土+ H₃PO₄	50 ℃ 28 d	78.1	［54］
4	偏高岭土+H₃PO₄	室温7 d	29.0	［53］
5	偏高岭土+H₃PO₄	室温2 h+60 ℃ 1 d+室温14 d	146.0	［60］
6	偏高岭土+H₃PO₄	50 ℃ 水浴加热28 d	166.7	［61］
7	偏高岭土+H₃PO₄	40 ℃ 6 d+80 ℃ 2 h+室温	115.0	［62］
8	SiO₂·Al₂O₃+H₃PO₄	60 ℃密封3 d+放置3 d	145.3	［63］
9	偏高岭土+Na₃PO₄·12H₂O/H₃PO₄ +Sr	60 ℃ 3 d+室温25 d	35.2	［24］
10	偏高岭土+H₃PO₄+40%（质量分数）含硼废物	60 ℃ 4 d+90 ℃ 1 d	26.0	［40］
11	偏高岭土+ H₃PO₄+40%（质量分数）废树脂	60 ℃ 1 d+室温 5 d	7.0	［47］
12	高岭土+铀尾矿+H₃PO₄	800 ℃ 煅烧30 min	22.4	［52］
13	粉煤灰+磷酸二氢铝+Pb污染土壤	室温 7 d+60 ℃ 21 d	18.6	［35］

References 63

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