SPS结合热等静压烧结制备Mg0.75Al2.16O4透明陶瓷及其性能研究

doi:10.16552/j.cnki.issn1001-1625.2026.0137

摘要/Abstract

摘要：

富铝尖晶石透明陶瓷因优异的力学和光学性能，在光电窗口和透明装甲等领域具有重要应用前景。本研究以单相Mg_0.75Al_2.16O₄粉体为原料，采用放电等离子烧结结合热等静压（HIP）处理制备透明陶瓷，系统研究了压力辅助烧结过程中陶瓷物相和显微结构的演化过程。结果表明，在1 300 ℃时，样品中开始析出大量α-Al₂O₃第二相，随着烧结温度的升高，α-Al₂O₃相含量逐渐减少，并在1 500 ℃时完全消失；在1 400 ℃条件下可获得晶粒细小、气孔较少的陶瓷预烧体，经HIP处理后制备的透明陶瓷平均晶粒尺寸约为2.88 μm，在可见光（500 nm）和红外波段（2 500 nm）的直线透过率分别达到72%和84%。得益于细晶结构的形成，样品维氏硬度达到14.3 GPa，较常规MgAl₂O₄透明陶瓷材料提高约10%。本研究为富铝尖晶石透明陶瓷的细晶化制备及性能调控提供了参考。

关键词: Mg_0.75Al_2.16O₄, 透明陶瓷, 放电等离子烧结, Al₂O₃相, 力学性能

Abstract:

Aluminum-rich spinel transparent ceramics exhibit excellent mechanical and optical properties and have significant application potential in optoelectronic windows and transparent armor. In this study， transparent ceramics were prepared from single-phase Mg_0.75Al_2.16O₄ powders by spark plasma sintering combined with hot isostatic pressing （HIP） treatment. The phase composition and microstructural evolution of the ceramics during pressure-assisted sintering were systematically investigated. The results show that a significant amount of α-Al₂O₃ secondary phase precipitates in samples at 1 300 ℃. With increasing SPS pre-sintering temperature， the content of the α-Al₂O₃ phase gradually decreases and completely disappears at 1 500 ℃. Pre-sintered ceramics with fine grains and low porosity are obtained at 1 400 ℃. After HIP treatment， the transparent ceramics exhibit an average grain size of approximately 2.88 μm， and the in-line transmittance in the visible and infrared regions reaches 72% （500 nm） and 84% （2 500 nm）， respectively. Benefiting from the formation of a fine-grained microstructure， the Vickers hardness of the samples reaches 14.3 GPa， which is about 10% higher than that of conventional MgAl₂O₄ transparent ceramics. This study provides insight into the fabrication and performance modulation of aluminum-rich spinel transparent ceramics with refined microstructures.

Key words: Mg_0.75Al_2.16O₄, transparent ceramics, spark plasma sintering, Al₂O₃ phase, mechanical property

中图分类号:

TQ174

吴文滔, 涂广升, 廖家兴, 张超杰, 涂兵田, 王皓. SPS结合热等静压烧结制备Mg_0.75Al_2.16O₄透明陶瓷及其性能研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2899-2908.

WU Wentao, TU Guangsheng, LIAO Jiaxing, ZHANG Chaojie, TU Bingtian, WANG Hao. Fabrication and Properties of Mg_0.75Al_2.16O₄ Transparent Ceramics by SPS Combined with Hot Isostatic Pressing[J]. BULLETIN OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY, 2026, 45(8): 2899-2908.

图/表 10

图1 Mg0.75Al2.16O4粉体的XRD谱、SEM照片及粒径分布曲线

Fig.1 XRD pattern， SEM image， and particle size distribution of Mg0.75Al2.16O4 powder

图2 SPS制备Mg0.75Al2.16O4陶瓷Le Bail全谱拟合后的XRD谱

Fig.2 XRD patterns of Mg0.75Al2.16O4 ceramics prepared by SPS after Le Bail full-pattern fitting

图3 不同SPS温度制备Mg0.75Al2.16O4预烧体陶瓷的表面蚀刻SEM照片及化学组成分析

Fig.3 SEM images of surface etching and chemical composition analysis of Mg0.75Al2.16O4 pre-sintered ceramics prepared at different SPS temperatures

图4 HIP处理后Mg0.75Al2.16O4透明陶瓷的XRD谱

Fig.4 XRD patterns of Mg0.75Al2.16O4 transparent ceramics after HIP treatment

图5 SPS1300-HIP~SPS1500-HIP透明陶瓷的表面刻蚀SEM照片及SPS1300-HIP透明陶瓷EDS面扫描照片

Fig.5 SEM images of etched surfaces of SPS1300-HIP to SPS1500-HIP transparent ceramics， and EDS elemental mapping images of SPS1300-HIP transparent ceramics

图6 HIP处理Mg0.75Al2.16O4透明陶瓷的晶粒尺寸分布

Fig.6 Grain size distribution of Mg0.75Al2.16O4 transparent ceramics after HIP treatment

图7 1 650 ℃ HIP处理Mg0.75Al2.16O4透明陶瓷的折射率和直线透过率

Fig.7 Refractive index and in-line transmittance of Mg0.75Al2.16O4 transparent ceramics after HIP treatment at 1 650 ℃

图8 Mg0.75Al2.16O4透明陶瓷的维氏硬度和弹性模量

Fig.8 Vickers hardness and elastic modulus of Mg0.75Al2.16O4 transparent ceramics

图9 SPS1350-HIP在不同载荷下的维氏硬度

Fig.9 Vickers hardness of SPS1350-HIP under different loads

图10 根据Nix-Gao模型所计算出的真实硬度

Fig.10 True hardness calculated based on Nix-Gao model

参考文献 31

[1]	GANESH I， BHATTACHARJEE S， SAHA B P， et al. A new sintering aid for magnesium aluminate spinel［J］. Ceramics International， 2001， 27（7）： 773-779.
[2]	SHI Z Q， ZHAO Q L， GUO B， et al. A review on processing polycrystalline magnesium aluminate spinel （MgAl₂O₄）： sintering techniques， material properties and machinability［J］. Materials & Design， 2020， 193： 108858.
[3]	LI Y， ZHANG J， LUO H M， et al. Effect of CaF₂ on the preparation and optical property of MgAl₂O₄ transparent ceramics［J］. Ceramics International， 2024， 50（8）： 12968-12974.
[4]	RUBAT DU MERAC M， KLEEBE H J， MÜLLER M M， et al. Fifty years of research and development coming to fruition； unraveling the complex interactions during processing of transparent magnesium aluminate （MgAl₂O₄） spinel［J］. Journal of the American Ceramic Society， 2013， 96（11）： 3341-3365.
[5]	JING Y Q， LIU Q， MAO X Y， et al. Influence of CaO on microstructure and properties of MgAl₂O₄ transparent ceramics［J］. Optical Materials， 2021， 111： 110604.
[6]	MAO J Y， YANG H B， WANG Y， et al. Lowering hot isostatic pressing temperature of ultrafine-grained MgAl₂O₄ transparent ceramics by two-step pre-sintering［J］. Journal of the American Ceramic Society， 2025， 108（3）： e20280.
[7]	ZUBRZYCKA P， RADECKA M， GRAULE T， et al. MgAl₂O₄ spinel with transmittance approaching theoretical value at reduced sintering temperatures［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2024， 44（10）： 6047-6059.
[8]	HALLSTEDT B. Thermodynamic assessment of the system MgO-Al₂O₃ ［J］. Journal of the American Ceramic Society， 1992， 75（6）： 1497-1507.
[9]	TU B T， WANG H， LIU X， et al. Theoretical predictions of composition-dependent structure and properties of alumina-rich spinel［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2016， 36（4）： 1073-1079.
[10]	BURNETT J H， KAPLAN S G， SHIRLEY E L， et al. High-index materials for 193 nm immersion lithography［C］//Proceedings of SPIE Conference on Optical Microlithography XVIII， San Jose， USA： SPIE， 2005： 611.
[11]	SICKAFUS K E， LARSON A C， YU N， et al. Cation disorder in high dose， neutron-irradiated spinel［J］. Journal of Nuclear Materials， 1995， 219： 128-134.
[12]	KRELL A， BALES A. Grain size-dependent hardness of transparent magnesium aluminate spinel［J］. International Journal of Applied Ceramic Technology， 2011， 8（5）： 1108-1114.
[13]	KRELL A， WAETZIG K， KLIMKE J. Influence of the structure of MgO·nAl₂O₃ spinel lattices on transparent ceramics processing and properties［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2012， 32（11）： 2887-2898.
[14]	ZHANG H， WANG H， GU H G， et al. Preparation of transparent MgO·1.8Al₂O₃ spinel ceramics by aqueous gelcasting， presintering and hot isostatic pressing［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2018， 38（11）： 4057-4063.
[15]	HAN D， ZHANG J， LIU P， et al. Preparation of high-quality transparent Al-rich spinel ceramics by reactive sintering［J］. Ceramics International， 2018， 44（3）： 3189-3194.
[16]	SARKAR R， TRIPATHI H S， GHOSH A. Reaction sintering of different spinel compositions in the presence of Y₂O₃ ［J］. Materials Letters， 2004， 58（16）： 2186-2191.
[17]	韩丹，章健，罗皓鸣，等. 反应烧结制备镁铝尖晶石透明陶瓷研究新进展［J］. 化工进展， 2024， 43（7）： 3637-3646.
	HAN D， ZHANG J， LUO H M， et al. A review on preparation of spinel transparent ceramic by reactive sintering［J］. Chemical Industry and Engineering Progress， 2024， 43（7）： 3637-3646 （in Chinese）.
[18]	ZHU L L， PARK Y J， GAN L， et al. Fabrication of transparent MgAl₂O₄ from commercial nanopowders by hot-pressing without sintering additive［J］. Materials Letters， 2018， 219： 8-11.
[19]	GAN L， PARK Y J， ZHU L L， et al. Fabrication and properties of La₂O₃-doped transparent yttria ceramics by hot-pressing sintering［J］. Journal of Alloys and Compounds， 2017， 695： 2142-2148.
[20]	ZHU L L， PARK Y J， GAN L， et al. Fabrication and characterization of highly transparent Y₂O₃ ceramics by hybrid sintering： a combination of hot pressing and a subsequent HIP treatment［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2018， 38（9）： 3255-3260.
[21]	MORITA K， KIM B N， YOSHIDA H， et al. Distribution of carbon contamination in MgAl₂O₄ spinel occurring during spark-plasma-sintering （SPS） processing： I effect of heating rate and post-annealing［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2018， 38（6）： 2588-2595.
[22]	WAETZIG K， KRELL A. The effect of composition on the optical properties and hardness of transparent Al-rich MgO·nAl₂O₃ spinel ceramics［J］. Journal of the American Ceramic Society， 2016， 99（3）： 946-953.
[23]	LIU L H， MORITA K. Fabrication of MgAl₂O₄/Al₂O₃ laminated transparent composite by spark-plasma-sintering （SPS） processing［J］. Scripta Materialia， 2021， 205： 114205.
[24]	郭立，赵永田，石红春，等. 烧结工艺对镁铝尖晶石透明陶瓷物相、显微结构及光学性能的影响［J］. 硅酸盐学报， 2022， 50（12）： 3230-3235.
	GUO L， ZHAO Y T， SHI H C， et al. Effect of sintering process on phase， microstructure and optical properties of MgAl₂O₄ transparent ceramics［J］. Journal of the Chinese Ceramic Society， 2022， 50（12）： 3230-3235 （in Chinese）.
[25]	SOKOL M， RATZKER B， KALABUKHOV S， et al. Transparent polycrystalline magnesium aluminate spinel fabricated by spark plasma sintering［J］. Advanced Materials， 2018， 30（41）： 1706283.
[26]	KIM J W， KO J W， PARK Y J， et al. Microstructural evolution and relevant mechanical properties of Al-rich transparent magnesium aluminate ceramics［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2020， 40（8）： 3222-3234.
[27]	TU B T， ZHANG H， WANG H， et al. Magic angle spinning NMR study on inversion behavior and vacancy disorder in alumina-rich spinel［J］. Inorganic Chemistry， 2018， 57（14）： 8390-8395.
[28]	雷牧云，李祯，张微，等. 镁铝尖晶石透明陶瓷的研究进展［J］. 人工晶体学报， 2023， 52（12）： 2108-2124.
	LEI M Y， LI Z， ZHANG W， et al. Research progress on magnesium aluminate spinel transparent ceramic［J］. Journal of Synthetic Crystals， 2023， 52（12）： 2108-2124 （in Chinese）.
[29]	KRELL A， HUTZLER T， KLIMKE J. Transmission physics and consequences for materials selection， manufacturing， and applications［J］. Journal of the European Ceramic Society， 2009， 29（2）： 207-221.
[30]	WANG Y C， FU Z Y. Study of temperature field in spark plasma sintering［J］. Materials Science and Engineering： B， 2002， 90（1/2）： 34-37.
[31]	袁泽，王皓，涂兵田，等. MgO·1.5Al₂O₃透明陶瓷的无压/热等静压烧结制备［J］. 无机材料学报， 2015， 30（8）： 843-847.
	YUAN Z， WANG H， TU B T， et al. Preparation of MgO·1.5Al₂O₃ transparent ceramic by pressureless sintering and hot isostatic pressing［J］. Journal of Inorganic Materials， 2015， 30（8）： 843-847 （in Chinese）.

SPS结合热等静压烧结制备Mg_0.75Al_2.16O₄透明陶瓷及其性能研究

Fabrication and Properties of Mg_0.75Al_2.16O₄ Transparent Ceramics by SPS Combined with Hot Isostatic Pressing

RichHTML

PDF (PC)

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 10

参考文献 31

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

[1]	冯俊杰, 李毅霄, 马艳, 耿圣涵, 申星月, 严少洋, 王新武, 刘琦. 钼尾矿生态型超高性能混凝土性能及综合效益研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2782-2793.
[2]	唐佩, 刘佳心, 曲波, 肜鹏杰, 陈伟. 热活化煤矸石及其在磷石膏矿渣水泥中的应用研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2829-2838.
[3]	周骏康, 李北星, 田继坤, 田沈华. 矿物掺合料对低热水泥水化动力学的影响[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2770-2781.
[4]	徐广, 杜向琴, 吴廷杰, 朱元帅, 王春益, 刘兴杰. 混掺陶瓷-纤维-橡胶复合砂浆的宏观性能与微观结构分析[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2794-2805.
[5]	聂京凯, 侯东, 邹建明, 陈田, 张一铭, 韩钰, 何强. 氮化硅陶瓷增韧技术研究进展[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2850-2862.
[6]	陈健, 敬畏, 王耀智, 孔志鹏, 吴浩. Yb₂O₃共掺杂对Lu₂O₃∶Eu透明陶瓷性能的影响[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(8): 2890-2898.
[7]	余哲俊, 王景然, 张锦化, 韩兵强, 倪月娥. 回收风机叶片纤维与玻璃纤维对硅酸盐水泥性能的影响[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2408-2418.
[8]	欧阳琦, 尹健, 李思娇, 陈怡豪, 覃宇航, 曾一. 复合降碱改性生态多孔混凝土抗硫酸盐侵蚀性能研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2290-2298.
[9]	王月, 丛培良. 粉煤灰-电石渣-脱硫石膏胶凝材料力学性能与反应特性[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2438-2447.
[10]	郝贠洪, 佟海岩, 王栋民, 孙浩, 杜根杰. 多因素交互作用下固废基生态矿区充填材料的制备及性能研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2466-2477.
[11]	申彦利, 魏冠超, 王鹏, 王嘉炜, 徐磊, 王辉, 王志岭, 卫爱魁. 再生骨料水泥稳定碎石力学性能分析与最优配合比预测[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2561-2572.
[12]	单志龙, 张云升, 张守祺, 张宇, 刘庆阳, 王友平. 钼酸钠复合溶液下预应力锈蚀钢绞线的再钝化研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2549-2560.
[13]	王富桓, 李艳杰, 吕浩平, 杨令强. 掺玻璃粉的改性聚丙烯纤维增强水泥基材料力学性能研究[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2397-2407.
[14]	金子豪, 邹自勇, 贺行洋, 苏英, 陈淑琴. 湿磨碳化钢渣对磷建筑石膏性能及微观结构的影响[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2347-2356.
[15]	肖伟, 李一航, 王栋琦, 钟祖良, 周仁, 朱开新. 硅灰-粉煤灰复掺对混凝土强度演化与抗渗性能的影响机理[J]. 硅酸盐通报, 2026, 45(7): 2419-2427.